González Rangulan, Vigni Virginia
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González Rangulan
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Vigni Virginia
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Ciencias
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InaMat2. Instituto de Investigación en Materiales Avanzados y Matemáticas
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Publication Open Access CO2 methanation over nickel catalysts: support effects investigated through specific activity and operando IR spectroscopy measurement(MDPI, 2023) González Rangulan, Vigni Virginia; Reyero Zaragoza, Inés; Bimbela Serrano, Fernando; Romero Sarria, Francisca; Daturi, Marco:; Gandía Pascual, Luis; Ciencias; Zientziak; Institute for Advanced Materials and Mathematics - INAMAT2; Universidad Pública de Navarra / Nafarroako Unibertsitate PublikoaRenewed interest in CO2 methanation is due to its role within the framework of the Power-to-Methane processes. While the use of nickel-based catalysts for CO2 methanation is well stablished, the support is being subjected to thorough research due to its complex effects. The objective of this work was the study of the influence of the support with a series of catalysts supported on alumina, ceria, ceria–zirconia, and titania. Catalysts’ performance has been kinetically and spectroscopically evaluated over a wide range of temperatures (150–500 °C). The main results have shown remarkable differences among the catalysts as concerns Ni dispersion, metallic precursor reducibility, basic properties, and catalytic activity. Operando infrared spectroscopy measurements have evidenced the presence of almost the same type of adsorbed species during the course of the reaction, but with different relative intensities. The results indicate that using as support of Ni a reducible metal oxide that is capable of developing the basicity associated with medium-strength basic sites and a suitable balance between metallic sites and centers linked to the support leads to high CO2 methanation activity. In addition, the results obtained by operando FTIR spectroscopy suggest that CO2 methanation follows the formate pathway over the catalysts under consideration.Publication Embargo Catalizadores soportados de metales de transición para la valorización de CO2 mediante hidrogenación(2023) González Rangulan, Vigni Virginia; Gandía Pascual, Luis; Bimbela Serrano, Fernando; Ciencias; ZientziakEl objetivo general de esta tesis doctoral es contribuir al desarrollo de catalizadores para llevar a cabo la reacción de metanación de CO2. Para la consecución de este objetivo general se han establecido una serie de objetivos específicos: Estudio preliminar y revisión bibliográfica de los aspectos fundamentales para el desarrollo, formulación, preparación y evaluación de catalizadores de Ni y Co soportados para la reacción de hidrogenación de CO2: naturaleza del soporte, método de preparación, incorporación de la carga de metal, condiciones de Capítulo 1 activación y condiciones de operación durante la reacción, entre otros, a fin de establecer las bases que guíen el diseño de un catalizador activo, selectivo y estable. Desarrollo de catalizadores de Ni y Co en forma de polvo empleando diversos óxidos metálicos como soportes, a fin de poner de manifiesto el efecto de la interacción metal-soporte en la conversión del CO2. Estudio del efecto las variables operacionales más relevantes en la reacción: temperatura de reacción, tiempo de reacción y temperatura de reducción de los catalizadores, prestando especial atención a la conversión del reactante evaluado (CO2) y el rendimiento a CH4 y a CO. Realización de ensayos de actividad catalítica que permitan efectuar la evaluación del comportamiento de los diferentes catalizadores preparados en la reacción de hidrogenación de CO2 mediante la determinación de la actividad específica por centro activo y la energía de activación aparente. Relacionar las propiedades de los catalizadores con su comportamiento durante la reacción de hidrogenación del CO2 para obtener claves que guíen el diseño racional de los mismos a través del análisis conjunto de los resultados de los ensayos catalíticos y de caracterización físico-química. Análisis de los resultados y selección de aquellos catalizadores con resultados más prometedores, a fin de evaluarlos con el sistema de análisis mediante espectroscopía de infrarrojo operando FTIR y obtener información relevante que permita contribuir a elucidar el mecanismo de reacción para la metanación del CO2.