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Estudio de sistemas foto-termocatalíticos para la hidrogenación de CO2 con energía solar

En el contexto actual de crisis climática producida por las elevadas emisiones de CO2 antropogénico, la vía de la catálisis fototérmica explorada en este trabajo posibilita la producción limpia de metano neutro en emisiones de carbono, por medio de la reacción de Sabatier, utilizando la luz solar como fuente de energía e hidrógeno de origen renovable. De este modo, hemos preparado materiales consistentes en nanopartículas de rutenio y níquel (metales activos para la metanación de CO2 por vía térmica) soportadas sobre diferentes óxidos metálicos, los hemos caracterizado por diferentes técnicas y hemos evaluado su actividad foto-termocatalítica bajo iluminación con luz artificial. Una parte fundamental del trabajo la hemos centrado en tratar de estudiar de manera diferenciada los procesos fotoquímicos y termoquímicos producidos en los catalizadores iluminados durante la reacción, lo cual es fundamental para futuros desarrollos orientados a aprovechar al máximo el espectro de la radiación solar. Así mismo, hemos llevado a cabo la validación de estos catalizadores en condiciones relevantes de reacción con luz solar real concentrada mediante la adaptación del reactor empleado en el laboratorio. Por último, hemos explorado nuevas vías para la preparación de catalizadores multimetálicos en un solo paso a partir de la pirólisis/calcinación de MOFs, así como el diseño y fabricación de microrreactores como posible tecnología para la intensificación de la producción de metano solar a una escala superior a la de laboratorio. En el capítulo 1 ofrecemos una introducción general sobre las estrategias de actuación para paliar la crisis climática actual, las tecnologías de captura, almacenamiento y utilización de CO2 y la reacción de Sabatier como proceso clave en la obtención de combustibles solares. En el capítulo 2 se describen los principales objetivos del trabajo. En el capítulo 3 abordamos la preparación y caracterización de catalizadores de rutenio soportado sobre óxidos metálicos y comparamos los efectos del método de preparación y del soporte empleado en la actividad catalítica de los materiales para la reacción de Sabatier asistida por luz solar simulada. En el capítulo 4 incluimos una serie de estudios sobre la actividad fototermocatalítica de los mismos catalizadores a los que se refiere el capítulo III, que tiene como objetivo último analizar de forma desacoplada los procesos fotoquímicos y termoquímicos que tienen lugar al iluminar los materiales durante la reacción. En el capítulo 5 recogemos el estudio de los mismos catalizadores a los que se refiere en el capítulo III en condiciones relevantes de reacción, empleando la luz como única fuente de energía. En este capítulo incluimos el estudio realizado bajo luz solar real concentrada. En el capítulo 6 mostramos la preparación y caracterización de catalizadores de níquel soportado sobre TiO2 y estudiamos el efecto del método de preparación asistida con borohidruro sódico en la actividad catalítica de los materiales para la reacción de Sabatier por las vías termocatalítica y foto-termocatalítica. En el capítulo 7 exploramos el empleo de MOFs como soportes de nanopartículas de rutenio y como precursores para la preparación de catalizadores a partir de tratamientos térmicos de pirólisis o calcinación. En el capítulo 8 mostramos el trabajo realizado en la puesta a punto del sistema de reacción y el reactor catalítico y exploramos el diseño y fabricación de microrreactores. En el capítulo 9 recogemos las conclusiones generales de esta tesis y las líneas de trabajo futuro propuestas.