Desarrollo de nuevos fotocatalizadores para la conversión de CO2 en combustibles sintéticos.

Uno de los problemas medioambientales más importantes de la actualidad está en la liberación de CO2 a la atmosfera de forma antropogénica, a raíz del uso de combustibles fósiles a través de la actividad humana (industria, transporte, etc.). En estos momentos se está estudiando la forma de mitigar la elevada concentración del CO2 atmosférico para dar lugar a una población responsable con el medio ambiente y evitar así las consecuencias fatales que tiene este gas hacia la salud humana y el calentamiento global principalmente. Una de las propuestas más innovadoras tiene como objetivo la captura, conversión y revalorización del CO2 en compuestos de interés industrial, como por ejemplo a través de la reacción de Sabatier, convirtiendo el CO2 a metano, usando materiales nanoestructurados como catalizadores y luz solar como fuente de energía. Este trabajo tiene como objetivo el estudio de las síntesis de fotocatalizadores heterogéneos carbonosos obtenidos a través de la pirólisis controlada materiales porosos nanoestructurados de tipo MOF (Metal Organic Frameworks). El trabajo se ha centrado en el estudio de dos familias principalmente de MOFs: basados en níquel y basados en hierro. En ambos casos se han añadido pequeñas cantidades de otras especias metálicas (como el cobre, el cobalto o el titanio) para mejorar sus propiedades fisicoquímicas. La composición química se ha analizado mediante espectrometría de infrarrojos y se han evaluado las propiedades texturales de los catalizadores a través de sus isotermas de adsorción de N2 tanto de los materiales de partida como de los carbones obtenidos. Finalmente, la actividad catalítica ha sido evaluada en una selección de catalizadores a través de la metanación de CO2 en un reactor alimentado con una corriente de 5 mLSTP/min de mezcla de gas de reacción (con un ratio molar de 1:4, CO2 : H2) entre 75ºC y 475ºC. Los resultados obtenidos revelaron tasas de conversión de CO2 a CH4 hasta 75 mmol·g-1 ·h -1 , rendimientos de conversión de hasta 30% y elevada selectividad hacia metano a 475ºC para catalizadores de Fe y Ni embebidos en una matriz carbonosa. Por último, se proponen distintas vías de investigación surgidas a raíz de los resultados obtenidos a lo largo de este trabajo.

One of the most significant environmental issues nowadays is the anthropogenic release of CO2 into the atmosphere, primarily due to the use of fossil fuels as result of the human activity (industrial, transportation, etc.). Currently, efforts are being made to mitigate the release of CO2 and promote environmental responsibility to avoid the catastrophic consequences this gas provokes on human health as well as its contribution to global warming. One of the most innovative proposals involves the capture, transformation, and repurpose of CO2 into more valuable resources, such as through the Sabatier reaction, where CO2 is converted into CH4, using nanostructured materials as catalyst and the sun as the primary source of energy. This work presents a study on the synthesis of heterogeneous carbon-based photocatalysts derived from the pirolization of porous nanostructured metal organic frameworks (MOFs) materials. This work has focused on two families: nickel based MOFs and iron based MOFs. Small amounts of a metal guest specie have been introduced in the material framework to fine tuning the physicochemical properties of the resulting precursors. Chemical composition of the synthesized materials has been assessed by infrared spectrometry and the textural properties of both precursors and carbon catalysts has been evaluated by N2 adsorption. Catalytic activity of selected photocatalysts has been evaluated through CO2 methanation in a reactor feed with 5 mLSTP/min of a reaction gas mixture (molar ratio 1:4, CO2: H2) at the temperature range from 75 ºC to 475 ºC. Results reveal CO2 to CH4 conversion rates up to 75 mmol·g-1 ·h-1 , conversion yields up to 30 % and high selectivity towards CH4 for Fe and Ni embedded in a carbon-matrix catalysts. Finally, several further researching lines have been proposed as result of the work herein presented.